陶侃上任后，重視社會秩序的穩定，積極發展農業生產 。“務勤稼穡，雖戎陣武士，皆勸勵之 。……是以軍民勤于農稼，家給人足 。”在他治理下，“自南陵迄于白帝數千里中，路不拾遺” 。太寧三年，晉明帝病死，五歲的成帝即位 。由舅舅，同時也是潁川庾氏家族的領袖庾亮輔政 。庾亮對手握重兵的陶侃頗為顧忌，多有防范 。
咸和三年，蘇峻因與庾亮矛盾激化，與祖約聯合發動叛亂 。叛軍攻陷建康，挾持晉成帝、王導等 。庾亮等逃奔溫嶠 。陶侃的兒子陶瞻也死于亂軍之手 。溫嶠邀請陶侃出兵勤王，并與庾亮等推舉他為平叛諸軍的盟主 。陶侃先派督護龔登率兵，與溫嶠等會合 。可是不久，陶侃又改變主意，命龔登撤軍，返回荊州 。溫嶠急忙給陶侃寫信，故意提及蘇峻叛軍殺害陶瞻事，激起陶侃同仇敵愾之心 。陶侃的妻子也力勸丈夫他出兵 。陶侃才穿戴戎服，親自率軍，登舟東下 。
五月，陶侃與溫嶠、庾亮等人在石頭城下會師 。諸軍與叛軍多次交戰，互有勝負，戰局陷入膠著 。陶侃決定采取相持戰術，圍困叛軍 。相持期間，平叛聯軍內部也矛盾不斷 。陶侃甚至因溫嶠借糧，指責溫嶠等準備不足 。一氣之下，便欲辭卸盟主，撤回荊州 。賴溫嶠在各方之間周旋彌縫，才維系平叛聯盟的存在 。在諸軍共同努力下，加之蘇峻輕敵大意，醉酒上陣，墜馬被殺；蘇峻之亂最終被平定 。
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陶侃作為一名出身寒微的小吏，終躋身公卿行列 。這在門第觀念盛行、政局詭譎莫測，戰亂頻繁，無論帝王還是百姓，都可能朝不保夕的兩晉時期，實屬不易 。當然，陶侃人生的成功，除個人天賦、機遇和不懈努力外，“伯樂”的欣賞和提攜，也是必不可少的，如西晉末的張華、劉弘等朝廷公卿或地方大員，都在陶侃或備受冷眼，或邁向成功人生的奮斗征途中，發揮了關鍵性的作用 。
陶侃功成名就后，對張、劉等諸恩人的子孫，也大力庇佑、提攜，體現了陶侃受人滴水之恩，當涌泉以報的美德 。作為平叛諸軍盟主，陶侃指揮平定蘇峻之亂，可以說是他一生中最耀眼的成就 。平叛的勝利，客觀上為東晉政權的延續，江南地區免遭叛軍，或“五胡”的大規模兵燹，江南經濟持續穩定發展，民眾生命財產得以保全 。
因而，時人或后人對陶侃多有贊譽之辭 。有人稱他“機神明鑒似魏武，忠順勤勞似孔明” 。唐德宗時，陶侃與其他六十三為古今名將，被列入武成王廟中，享受配祭 。宋徽宗時，又與七十二位名將列入武廟中配祭 。
當然，人無完人，無論是陶侃初為小吏，私自將官家的魚鲊饋贈母親，雖體現其孝道，卻難免貪腐之嫌，因此而遭到深明大義的母親的訓誨 。還是位居方伯，手握重兵后，面臨蘇峻叛亂，國家有倒懸之憂，民眾有累卵之危，而陶侃卻以此前被庾亮等排斥于輔政大臣之外，而耿耿于懷，拒絕出兵平叛 。有賴溫嶠以其子被叛軍殺害相激，妻子苦勸，才親自率軍，參與平叛 。
因勢力強大，被推舉為平叛聯軍盟主后，又屢屢因瑣碎微事或困難，象《西游記》里的豬八戒那樣，動輒提出散伙回家，若非溫嶠多方周旋，調解矛盾，平叛能否成功，尚屬難料 。此后，陶侃襲殺江州刺史郭默，雖有維護朝廷綱紀之意，但也難脫與王導爭奪江州之嫌；后來，陶侃更欲舉兵入京，廢黜王導，因庾亮、郗鑒反對，才悻悻作罷 。這與王敦、蘇峻輩動輒恃武犯上，又有何本質差異？陶侃一世令名，因此而蒙詬 。因而，王世貞、趙翼、蔡東藩等古今史家，皆對陶侃有批駁之辭 。切勿象陶侃那樣，動輒以一己私欲，凌駕于公義之上，值得后人引以為戒 。
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